1. D é v o i l e m e n t d ' u n g a z
d ' é l e c t r o n s à d e u x
d i m e n s i o n s a v e c d e s
s o u s - b a n d e s
u n i v e r s e l l e s à l a
s u r f a c e d e S r T i O 3
D i r i g é p a r : D r . D a n i e l S r o u r
P r é p a r é p a r : B a n a n E L K E R D I
L u n d i 1 0 N O V E M B R E 2 0 1 6
1
2. 2
Plan
1. Structure cristalline de SrTiO3
2. Structure de bande
3. La surface de Fermi
4. Le SrTiO3 dopé
5. La spectroscopie de photoémission
résolue en angle(ARPES)
6. Une interface : LaAlO3/SrTiO3
7. Gaz bidimensionnel d’électrons
8. Surface (001) de SrTiO3
9. conclusion
3. 3
1. Structure cristalline de SrTiO3
C’est Le titanate de strontium.
A T=273 K il possède une structure
cristalline cubique de type pérovskite
Paramètre de son maille
a= 3.905 Å
Intrinsèquement, le SrTiO3 pur est un
isolant à large gap de 3,2eV
Sr
o
Ti
4. 4
Ce cristal est ionique
• l’oxygène de charge 2−,
• B(Ti) un métal de
transition de charge
4+/5+
• A (Sr):un métal alcalin ou
alcalino-terreux de
charge +/2+.
1. Structure cristalline de SrTiO3
5. 5
1. Structure cristalline de SrTiO3 (A basse température)
Autour de T = 105K , le SrTiO3 subit une transition d’une phase cubique à
tétragonale.
Deux octaèdres titane-oxygène voisins subissent une rotation en sens inverses d’un
angle maximal de 1,4°, entrainant une faible élongation du paramètre de maille c
d’un rapport maximal c/a = 1, 00056
c
(-168 C)
C’
7. 7
3.La surface de Fermi
pour chaque bande d, la surface de
Fermi est allongée dans la direction
lourde
• L’orbitale dXY s’allonge dans la
direction KZ
• L’orbitale dYZ s’allonge dans la
direction KX
• L’orbitale dXY s’allonge dans la
direction KZ
8. 8
Schéma de la bande de conduction dans le solide des TMOs étudiés
Les orbitales t2g
étant, alors,
environ 3 eV plus
bas en énergie
9. 9
Mono-cristaux de SrTiO3 avec différents dopages dans le solide. Les photographies
sont prises sur fond du métro parisien, de façon à les rendre mieux discernables que sur un fond uni
n3D < 1013 cm–3 n3D ≈ 1018 cm–3 n3D ≈ 1020 cm–3
4. Le SrTiO3 dopé
10. 10
5. Angular Resolved Photo-EmissionSpectroscopy, ARPES
spectroscopie de photoémission résolue en angle
C’est un ensemble de méthodes spectroscopique
basé sur la détection d'électrons émis par
des molécules après le bombardement de
celle-ci par une onde électromagnétique
monochromatique
Dans le cas des solides,
seuls les atomes de surface (moins de 1 nm)
peuvent être ionisés,
il s'agit donc d'une technique limitée à l'étude
des surfaces
Son principe consiste à mesurer l'énergie des
électrons émis par effet photoélectrique en ionisant
les atomes d'un solide, un gaz ou un liquide avec un
rayonnement ultra-violet ou X
11. 11
les effets de modification de la polarisation du photon (spécifications
ci-dessous) de linéaire vertical (LV, panneau d) linéaire horizontale (LH),
illustrés ici pour le échantillon non dopé
La bande superficielle supérieure apparaît, et la bande parabolique supérieure
disparaît
13. 13
Sr Ti O La Al
Vision atomique de l’interface entre un cristal
de SrTiO3 et une couche de LaAlO3
6.Une interface : LaAlO3/SrTiO3
14. 14
5. Gaz bidimensionnel d’électrons
une couche conductrice apparaît à l’interface entre deux oxydes isolants,
SrTiO3 et LaAlO3
l’origine de cette conductivité restait toujours controversée
C’est l’hypothèse connue sous le
nom de « catastrophe polaire »
la nature chimique différente des
atomes composant le SrTiO3 et le LaAlO3
est responsable d’un déséquilibre des
charges électriques de part et d’autre de
l’interface. Pour pallier ce déséquilibre,
cette théorie prédit que, pour une épaisseur
critique de LaAlO3, le système électronique
se réarrange en transférant des électrons
vers l’interface rendant celle-ci conductrice
15. 15
Quelle qu’elle soit, et quel que soit l’origine des charges formant ce 2DEG, l’existence de ce dernier
nécessite un puits de potentiel pour le confiner à la surface.
On modélise le confinement par un puits de potentiel triangulaire créé par un champ
de force F, V (z) = V0 +eFz,
Confiner le 2DEG a pour effet de quantifier les énergies propres dans la direction de confinement, z.
Pour un tel puits de potentiel, les énergies propres s’approximent de façon satisfaisante avec
4. Gaz bidimensionnel d’électrons
16. 16
7. Surface (001) de SrTiO3
Cette figure affiche des mesures avec différentes polarisations, permettant d’observer
l’ensemble des dispersions du 2DEG à la surface (001) de SrTiO3. On y voit
deux bandes légères, avec une masse effective d’environ 0.7 me, et deux lourdes, avec une
masse d’environ 10 à 20 me.
la bande dXY , dont la masse est plus légère dans les deux directions X et Y du plan de
l’interface mais plus lourde dans la direction de confinement Z, a une énergie plus basse
que les bandes dXZ et dY Z.
17. 17
Pour modéliser correctement les données, il faut prendre
en compte d’autres contributions, telles que le couplage
spin-orbite et la déviation de la structure cubique du
SrTiO3 aux basses températures. Ces contributions lèvent
la dégénérescence .
18. 18
ARPES plan de Fermi de surface (intégré ± 20
meV autour EF) à travers plusieurs zones de
Brillouin pour une énergie photonique h = 47 eV,
affiché sur la coquille sphérique de k-espace 3D
et projeté sur le kx - plan ky
19. 19
Impulsions collectées de Fermi de haute-mesures statistiques
autour deΓ102 (cercles blancs)
et Γ112 (cercles gris), et comparaison avec les surfaces de Fermi
résultant des bandes serrées de liaison
20. 20
9.Conclusion
Ils ont dévoilés un structure électronique de plusieurs
bandes constitué des électron lourds et légers,
dont Le confinement des électrons sur les différents
surface est le même et conduit a un même 2DEG
Editor's Notes
l’oxyde de métal de transition (TMO)
spectroscopie des pertes d’énergiesur microscope électronique à transmission (Electron Energy Loss Spectroscopy, EELS)
gaz d’électron bidimensionnel (2DEG)
Le cristal est ionique, avec O l’oxygène de charge 2−, B un métal de transition de charge 4+/5+, A un métal alcalin ou alcalino-terreux de charge +/2+.
Structure perovskite (SrTiO3) : (a) Phase cubique (b) Phase tétragonale : les octaèdres d’oxygène tournent d’un angle ± autour de l’axe c, normal au plan de la figure. Le sens des rotations alterne suivant les 3 directions (a,b,c)
Les orbitales 2p sont donc entièrement occupées, tandis que les orbitales d du métal de transition peuvent présenter différentes configurations électroniques, de vides à entièrement occupées
Sous l’influence du champ cristallin dû à la position du titane au centre d’un octaèdre d’oxygènes, les orbitales d du titane se séparent en un doublet de haute énergie eg, et un triplet de basse énergie t2g (figure 1.2) qui forme la bande de conduction du SrTiO3. Les électrons de cette bande t2g correspondent aux orbitales dXY , dXZ et dY Z du titane. Un électron dXY peut facilement sauter d’un titane au titane voisin dans les directions X et Y , car leurs orbitales se recouvrent largement, menant à la formation d’une bande légère dans ces directions, d’une masse effective d’environ 0,7me au point Γ (figure 1.2). En revanche, le recouvrement est faible dans la direction Z, menant à la formation d’une bande lourde dans cette direction, d’une masse effective de 10 à 20me au point Γ. La surface de Fermi a donc une forme de ballon de rugby : l’orbitale dXY est allongée dans la direction kZ et circulaire dans les directions kX et kY , tandis que les orbitales dXZ et dY Z sont allongées dans les directions kY et kX respectivement.
Les atomes d’oxygène créent un champ cristallin de symétrie Oh par leur disposition en octaèdre autour de l’atome de métal de transition ce champ lève partiellement la dégénérescence des orbitales
Les orbitales t2g étant, alors, environ 3 eV plus bas en énergie
l’oxyde de métal de transition
Les TMOs avec cette structure, peuvent être dopés en formant des
lacunes d’oxygène. En effet, de par leur valence, les atomes d’oxygène ont une charge
2− dans ces cristaux. De façon à garder le système neutre en charge, chaque lacune de
cet atome implique la présence de deux électrons venant remplir la bande de conduction.
Alors que ces lacunes sont relativement aisées à introduire dans les cristaux de
SrTiO3 par recuit
observé par spectroscopie
de photo-émission résolue en angle (Angular Resolved Photo-Emission Spectroscopy,
ARPES)